Tendo Ana Carolina como sua principal intérprete, Antonio Villeroy muda-se novamente para o Rio de Janeiro e passa a ser um dos mais requisitados compositores da MPB. Inúmeros artistas passam a solicitar suas canções que hoje podem ser ouvidas nas vozes de Maria Bethânia, Ivan Lins, Gal Costa, Mart' Nália, Moska, Paula Lima, Sandy e Junior, Vanessa Camargo, Eliana Printes, Bárbara Mendes, Luciana Melo, Preta Gil, Luiza Possi, Daniela Procopio, Ednardo e Belchior entre outros. Entre outros fatos marcantes ele assina sete canções do álbum mais vendido no Brasil em 2005, o Perfil da cantora Ana Carolina (um milhão de cópias).
Sua obra, considerada rica em imagens, harmonias, palavras, cores, repleta de sabedoria e criatividade é também aproveitada pelo cinema nacional. Entre suas criações para o cinema estão 'Amores Possíveis' em parceria com João Nabuco, música tema do longa ganhador do prêmio de Melhor Filme Latino Americano no Sundance Film Festival, 'Sexo, Amor e Traição', em parceria com Eugenio Dale, do longa homônimo de Jorge Fernando, 'From Ruins of a Town' para o filme 'Neptune's Rocking Horse', do diretor nova iorquino Robert Tate, além de uma versão de 'Que me importa dei Mondo', sucesso de Rita Pavone, para o filme 'O Casamento de Romeu e Julieta', de Bruno Barreto.
Sua facilidade com a palavra o torna um homem de muitas línguas. Dentre suas inúmeras canções, algumas foram compostas em diferentes idiomas. 'Una louca tempestad' é um exemplo de que o espanhol e a proximidade com sua terra natal, reforçam seu tom latino. Em seu segundo disco, 'Trânsito', encontram-se a canção 'La vague vá', escrita em francês e 'From Ruins of a Town', em inglês. Em seu mais recente álbum, uma bossa em italiano, 'Siamo Così', em parceria com Daniela Procopio.
Com espírito cosmopolita, Antonio estabelece parcerias musicais com autores e compositores de diversas procedências, como o italiano Antonio Galbiati, fornecedor de hits de Giane Morandi, Laura Pausini e Eros Ramazzotti, e com americanos, como Don Grusin, Charles Midnight, Jeff Franzel, Eve Nelson, Rich Nehars, Rhyan e Marshall Altman.
Lança em 2004, pelo seu selo Pic Music, o seu primeiro álbum gravado ao vivo é indicado ao Grammy Latino 2005 de melhor canção da Língua Portuguesa com a bossa 'São Sebastião' dedicada a cidade do Rio de Janeiro, uma obra-prima segundo o cineasta Walter Lima Jr.